图1. 基于空气激光的相干拉曼光谱技术的实验装置和基本原理。
近期，中国科学院上海光学精密机械研究所超强激光科学与技术全国重点实验室研究团队，基于自主发展的空气激光辅助的相干拉曼光谱技术，成功实现了大气中二氧化碳浓度的检测。相关成果以 “Detection of atmospheric carbon dioxide with air-lasing-based coherent Raman spectroscopy”为题，发表于Optics Express。
二氧化碳作为大气中主要的温室气体之一，其精准识别、量化与监测是制定碳排放策略、追踪碳循环以及应对全球气候变化的重要基础。相干拉曼散射作为一种先进的非线性光谱技术，已在物质检测、生物成像等领域得到了广泛应用。然而，该技术通常需要多束激光(泵浦光、斯托克斯光或反斯托克斯光、探测光)的协同作用，并对多光束之间的时空精密控制提出了较高要求，从而限制了其在复杂多变的大气环境中的实际应用。
图2. (a)在环境空气和合成空气(含79%氮气和21%氧气)中测得的光谱;(b)将环境空气中测得的光谱减去合成空气中测得的背景光谱，获得的大气二氧化碳的相干拉曼光谱;(c)相干拉曼信号强度📶与二氧化碳浓度之间的定量关系，五角星表示根据测得的大气二氧化碳拉曼信号强度📶和拟合曲线得到的大气二氧化碳浓度;插图：二氧化碳浓度为98 ppm时采集的光谱(红色填充曲线)以及在合成空气中采集的背景光谱(阴影填充曲线)。
超快强光场驱动大气分子产生的空气激光，因其独特的时-频-空特性，为相干拉曼散射提供了理想的探测光源，降低了相干拉曼光谱探测技术的复杂度。在该研究中，研究团队利用空气激光辅助的相干拉曼光谱技术，实现了大气中二氧化碳浓度的定量检测。与商用温室气体分析仪相比，该技术测得的二氧化碳浓度的相对误差可达0.6%，展现出优异的定量检测能力。对于二氧化碳分子，其检测极限低至43 ppm，较同类技术目前报道的最佳水平降低了一个数量级。此外，该技术还具备多组分同时探测能力和厘米级空间分辨率，对于大气污染溯源以及揭示大气污染物和温室气体的协同效应具有重要意义，有望应用于环境监测与污染控制、工业过程监控等领域。
相关工作得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目、中国科学院青年创新促进会优秀会员项目、中国科学院基础研究领域青年团队计划以及上海市科委原创探索项目的支持。
