近日，东南大学能源与环境学院汪勇教授团队在国际学术期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上发表了题为“Temperature-Swing Synthesis of Highly Crystalline Covalent Organic Framework Films for Fast and Precise Molecular Separations”(高结晶性共价有机框架膜的变温合成及高效药物分离)的研究性论文。
共价有机框架（COFs）作为一种新型的结晶性多孔框架材料，具有连续规整的孔道、优异的化学稳定性和高比表面积等优势，使其成为制备高性能分离膜的“理想”材料。然而，由于COF的成核结晶过程难以控制、晶体生长机制尚不明晰，制备的COF膜通常是弱结晶性甚至无定形的，导致传质通道均一性降低、传质路径曲折等一系列问题，严重削弱了COF膜的分离效率和分离精度。
本研究采用变温合成的方式精准调控COF预成核、成核以及自修复生长过程，探索了其从单体组装到薄膜生长的形成过程，并以此构建了高结晶性COF膜，实现了高效抗生素分离。前驱体分子在溶液中缓慢成核产生大量微晶，在此基础上微晶在横向和垂直方向上进行外延生长，分别通过共价键和范德华相互作用从组装的纳米球生长为连续的薄膜。在适当地提高合成温度后，有效促进了晶体的生长，并通过自修复效应消除了晶体区域的缺陷，详细揭示了COF薄膜的成核-结晶机理。合成的COF膜具有高结晶性，BET比表面积高达746 m2g−1，具有极高的孔隙率，为分子的快速传递提供了规整的传质通道。因此，这种高效、简便的合成方式为高度有序框架膜的构建提供了新的解决方案，为推进分子精密筛分、溶剂纯化等应用提供了有效的途径。
东南大学能源与环境学院硕士研究生刘凯为论文的第一作者，汪勇教授和至善博士后殷聪聪为论文的通讯作者，东南大学为该工作的唯一通讯单位。
本研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国博士后科学基金项目和江苏省自然科学基金等项目的资助。
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202422333
