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宽带隙（WBG）钙钛矿太阳能电池，凭借超过1.65电子伏特的带隙，能与单晶硅的光谱响应实现有效互补，这使其成为高性能钙钛矿 - 硅叠层电池极具潜力的备选材料。不过，获取带隙为1.65电子伏特的宽带隙钙钛矿，常规途径是采用富含溴（Br）的成分，这却极易引发严重的光致碘（I） - 溴（Br）相分离现象。
在此背景下，中国科学院青岛生物能源与过程研究所 崔光磊研究员、逄淑平研究员和邵志鹏研究员带领其团队聚焦于一种富含Cs的FA₀.₅Cs₀.₅Pb(I₀.₉₃Br₀.₀₇)₃钙钛矿，其带隙恰好为1.65电子伏特。同时，团队创新性地采用芳基甲脒（arylformamidium）添加剂辅助手段，对中间相的结晶过程加以调控。arylformamidium分子会选择性地吸附在Cs₂PbI₂Cl₂中间相晶粒上，有效抑制DMSO与Cs₂PbI₂Cl₂之间的相互作用，不仅显著增大了Cs₂PbI₂Cl₂中间相的晶粒尺寸，还提升了其结晶度。高度均匀的Cs₂PbI₂Cl₂中间相晶粒，增强了钙钛矿的成核一致性与生长均匀性，最终形成了具备大晶粒尺寸和择优取向的均匀钙钛矿薄膜，大幅降低了缺陷态密度。 经 2 - 噻吩甲脒碘（2 - thienformamidium iodide，TFAI）改性的宽带隙钙钛矿太阳能电池，成功实现了21.94%的光电转换效率（PCE），开路电压更是达到令人瞩目的1.27伏。在最大功率点（MPP）跟踪降解测试中，超过1000小时后，器件仍保留初始PCE的90%以上；在450小时的AM1.5G光照后，相分离现象几乎检测不到。在 2 - 噻吩甲脒碘（TFAI）取得良好效果的基础上，为进一步提升性能，团队还引入了ThFAI和TzFAI添加剂。它们同样选择性地吸附在Cs₂PbI₂Cl₂晶粒表面，促使中间相Cs₂PbI₂Cl₂的晶粒尺寸显著增大、结晶度提高。通过精准调控成核动力学，成功制备出具有更优大晶粒尺寸和择优取向的均匀钙钛矿薄膜。采用 ThFAI 的宽带隙钙钛矿太阳能电池实现了 21.94% 的优异光电转换效率以及 1.27 伏的高开路电压，避免过多缩写造成阅读负担，接近Shockley−Queisser theoretical limit的91.3%。此外，与传统富溴宽带隙钙钛矿材料相比，基于ThFAI的材料相分离现象被显著抑制，稳定性大幅提升，在最大功率点（MPP）跟踪下运行1104小时后，仍能维持初始PCE的90%以上，且相分离现象可忽略不计。
综上所述，团队所提出的FA₀.₅Cs₀.₅Pb(I₀.₉₃Br₀.₀₇)₃体系以及相应的中间相添加剂控制结晶策略，不仅为攻克宽带隙混合卤化物钙钛矿光致相分离这一瓶颈难题提供了关键思路与切实可行的解决方案，更为该领域后续的材料设计与性能优化研究开辟了新的路径，有望推动宽带隙钙钛矿太阳能电池向更高效率、更优稳定性方向实现实质性突破。
文献信息：
Regulating the Crystallization Process of Intermediate Phase for Wide-Bandgap Perovskite Reduces Open-Circuit Voltage DeficitLin Han，Xiaopeng Feng，Zhipeng Shao，Guohua Wu，Chenghao Bi，Xuexuan Huang，Xiaofan Du，Qichao Meng，Yaliang Han，Luyao Lyu，Rongxiu Liu，Changcheng Cui，Yimeng Li，Hao Wei，Zucheng Wu，Boyang Lu，Yaohong Zhang，Shuping Pang，Guanglei Cui
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c03219
